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随着极端气候灾害频现，温室气体减排愈发受到国际社会关注。2019 年，中国与能源相关的 CO2排放量已达 98 × 108 t [1]，占世界 CO2 排放总量的 29.7%，CO2排放量较 2017 年增加 4.7×108 t，占比增加 1.8%[2]，减排压力巨大。碳捕集、利用与封存 （CCUS）作为一项应对温室气体减排而发展起来的新兴技术，在实现CO2大规模减排中发挥重要作用。国际能源署（IEA）2020 年的研究表明，在可持续发展情景下，CCUS技术对CO2累积减排量的贡献可达 15%[1]。CO2驱油与封存作为CCUS技术的重要组成和发展方向，具有经济和环保双重效益，被认为是当前经济和技术条件下CO2减排的理想选择[3-4]。
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国外CO2气藏资源丰富，储层物性条件好，经过 60多年的发展，CO2驱油技术已基本成熟，并以混相驱为主[2-3，5-8]。中国CO2驱油技术起步相对较晚，21 世纪初才逐步加大技术的攻关力度，目前仅在部分油田储层条件较好的区块开展了小规模矿场试验。中国 CO2驱油与封存规模化发展主要面临以下问题：①天然 CO2气源匮乏，驱油用 CO2多从电厂和炼化厂等排放尾气中捕获，CO2 浓度低，捕集成本高[4，9-10]。②CO2气源与注入场地距离远，运输成本高。③油藏沉积环境多为陆相，储层渗透率低，非均质性严重，混相压力高，CO2驱油与封存效果受限[11]。
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鄂尔多斯盆地是中国典型的低渗透致密含油气盆地和重要能源化工基地，煤化工企业多，CO2排放量大[12]。盆地内低渗透致密油藏石油地质储量占 80% 以上，受储层基质致密、裂缝系统复杂的影响，常规注水开发效果差且原油采收率低[13]。CO2 具有较好的渗透性，能进入水相难以波及到的微小孔隙空间，并通过溶解、传质作用降低原油黏度和界面张力，从而提高驱油效果[14-16]。延长油田结合企业煤-气-油综合发展产业布局及其综合利用、深度转化的特色，将煤化工排放的高浓度 CO2进行捕集，并输送至盆地就近油田开展CO2驱油与封存，形成了全流程一体化 CCUS 技术与工程示范，成功开创了陕北地区煤化工低碳发展和油气资源绿色高效开发联动发展的产业模式。
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1 煤化工CO2捕集技术
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CO2捕集成本约占CCUS项目总成本的60%，是能耗和成本最高的环节[10，17]。与电厂和炼化厂等排放的低浓度 CO2不同，煤化工生产和产品转化过程中排放的CO2浓度高，无需通过化学吸收、膜分离等技术手段对 CO2进行处理，只需对其进行分离、压缩、冷却、提纯后即可获得体积分数大于 90% 的CO2，捕集成本大幅降低，这为 CCUS 规模化发展创造了条件[18-20]。
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延长油田充分发挥煤制甲醇联产醋酸过程排放的 CO2浓度高和甲醇获得性好的特点[21]，采用低温甲醇洗 CO2捕集工艺，以煤气化过程中变压吸附尾气为原料，通过分离器将 CO2从无硫中压甲醇富液中解吸，并嵌入换热器回收冷量以维持原系统的能量平衡，经净化、液化、冷却并分离杂质气体后，最终得到纯度为 99.6% 的液态 CO2。低温甲醇洗 CO2 捕集工艺投资设备少，运行能耗低，已建成的105 t/a CO2捕集装置的捕集成本仅为117元/t。
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2 CO2驱油理论与技术
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延长油田低渗透致密油藏属于典型的低压油藏，地层压力系数仅为0.6~0.8，地层能量低，同时受油藏前期衰竭式开发的影响，地层能量保持水平低，且储层微裂缝和人工压裂裂缝错综复杂，CO2驱油易气窜。有效补充地层能量和控制气窜是提高 CO2驱油效果的关键。
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2.1 非混相驱油机理
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混相程度是指当前地层压力与最小混相压力的比值，是评价 CO2与原油能否实现混相的关键参数，一般来说，只有当混相程度接近或大于1时，CO2 才能与原油实现混相，即为CO2混相驱；当混相程度小于 1时，为 CO2非混相驱。细管实验结果表明：延长油田延长组长8及其以上油层最小混相压力均高于原始地层压力，混相程度均小于 1，为 CO2非混相驱（图1）。通过考虑地质特点、流体性质和开发特征等因素共 14项指标，建立了 CO2驱适应性及潜力评价方法，评价显示延长油田适合 CO2驱的石油地质储量约为17×108 t，其中非混相驱占67.5%[22]。
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图1 延长油田典型区块主力油层最小混相压力和混相程度
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Fig.1 Minimum miscibility pressure and miscibility of main reservoirs in typical block of Yanchang Oilfield
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以靖边乔家洼油区长6油层为例，研究认为CO2 可大量溶解于原油中，其在原油中最高溶解量可达 60.20 mol%，使原油黏度降低 64.29%，体积膨胀 30.16%[23]；CO2、地层水与富含伊利石、绿泥石等酸性矿物的储层岩石相互作用会改变岩石物性和润湿性，使岩石渗透率最高增大 24.38%，润湿角减小 10°~20° [24-27]。由此可见，延长油田 CO2非混相驱不仅具有降黏膨胀、补充能量等作用，还具有“溶蚀增渗、润湿促渗”的作用，这有助于增强流体在低渗透致密储层的移动，强化CO2渗吸排油效果[28]。
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2.2 混相程度提高技术
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尽管非混相驱条件下，CO2依然可以较大幅度提高驱油效果，但由于低渗透致密油藏地层压力衰减快，同时受前期衰竭式开发方式的影响，延长油田典型区块主力油层混相程度普遍较低，多为 0.2~0.7（图1），严重影响 CO2驱开发效果。理论研究和矿场实践均表明，CO2混相驱/近混相驱可以获得更好的开发效果，故通过降低最小混相压力和快速提升地层压力来提高混相程度。
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原油组成是影响CO2与原油最小混相压力的关键参数[29]。原油中轻质组分越多，CO2在其中的溶解能力就越强，CO2与原油间的组分传质作用就越强，即CO2与原油就越容易混相，因此可以通过添加助剂来增强CO2在原油中的溶解能力及其对原油轻质组分的萃取能力以降低最小混相压力。全面评价对烷烃类、醇类、酯类、石油醚及油溶性与气溶性表面活性剂等降低最小混相压力的效果进行全面评价[30-31]，结果显示：全乙酰葡萄糖十二烷基酯、柠檬酸异戊酯、石油醚（沸程为 30~60℃）、乙醇、乙二醇丁醚和 C2—C5降低最小混相压力效果最为明显。综合考虑经济因素和实验效果，提出了“乙醇+乙二醇丁醚”复配型助剂来降低最小混相压力，在吴起白豹油区注入 0.01 PV 该助剂后，长 9油层 CO2最小混相压力由 18.35 MPa 降至 15.30 MPa，降低幅度达 16.62%（图2），混相程度可提高至 0.87；同时，油井生产伴生气中C2—C5含量约为15%~20%，这有利于矿场利用去除CH4后伴生气回注以降低最小混相压力。另外，利用微生物技术筛选驯化出一种具有分解原油重质组分的 YM8 降烃菌，其对原油中 C11— C35重质组分降解率可达56%。在CO2驱前注入质量分数为 2%的 YM8降烃菌发酵液段塞 0.03 PV，驱油效率可提高20%以上[32]。
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此外，还探索了“CO2灌注”技术，以井组为单元，在接近地层破裂压力条件下，通过优化注入和关井参数，向储层阶梯式快速注入大量液态CO2，为局部井组快速补充能量，从而达到提升地层压力、提高混相程度的目的。
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图2 不同类型助剂对最小混相压力降低效果
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Fig.2 Effect of different auxiliaries on reducing minimum miscible pressure
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2.3 CO2驱立体均衡动用技术
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由于低渗透致密油藏储层强非均质性和非混相驱中 CO2与原油间不利的流度比，低渗透致密油藏 CO2非混相驱极易发生气窜[33-34]。CO2驱立体均衡动用技术的目的是依据 CO2气窜程度，采用不同技术手段对其进行分类治理，达到扩大波及体积，防控气体突破，促进见效增产和改善开发效果的目的[35]。
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基于室内实验和矿场 CO2驱注采动态，将 CO2 驱划分为“未见气、见气前缘、气体突破、严重气窜” 4个阶段，并针对性提出了“注采协调、水气交替、泡沫抑窜、凝胶封堵”的 CO2驱立体均衡动用技术（表1）。对未见气阶段，主要根据注采井间生产动态响应情况，适时调整注采参数，加快 CO2驱见效增产。对见气前缘阶段，水气交替对延缓气窜效果明显，通过优化水气交替注入参数，分析其非均质性适应性界限，明确了水气交替最佳注入速度、注入段塞尺寸和气水比分别为 0.73 mL/min，0.1 PV 和 1∶1 时[36]，水气交替对储层渗透率级差的控制界限约为 10~30[37]；另外，研发了兼具流度控制和调剖性能的 CO2增稠剂 APFR-2，在油藏压力和温度分别为 14 MPa 和 50℃的条件下，可增大 CO2黏度约 18 倍，提高驱油效率为12%以上[38]。对气体突破阶段，为减缓 CO2突破，开发了黏弹性网络结构 CO2超微泡沫体系，平均泡沫直径为 10~50 μm，油水界面张力为 3.83×10-2 mN/m，实验驱油效率较水驱提高 15% 以上[39]；也可采取间歇注气的方式，通过优化间歇时长等参数抑制气窜。对严重气窜阶段，研制了地下原位成胶丙烯酰胺改性纤维素复合凝胶体系，该体系具有成胶前黏度低（小于 6 mPa·s）、注入性好、成胶后封堵能力强（对水和 CO2 窜流封堵率分别为 99% 和 97%）、适应高盐（矿化度大于 50 000 mg/L） 和酸性（3.5≤pH值＜7）储层环境等特点。
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3 CO2封存理论与技术
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由于地质构造、黏滞力和毛管压力作用、CO2在地层流体中的溶解及其与地层岩石矿物和流体相互作用，CO2驱油的同时被封存在油藏中[40-42]。将大量CO2持续注入油藏会引发储层一定范围内的压力传播和流体运移，当储层压力积聚到一定程度时，CO2甚至会突破盖层，沿着地层薄弱环节向上泄漏[43-44]。因此，明确盖层封闭机理，评估盖层封盖能力和多方位开展油藏地质封存体CO2泄漏监测至关重要。
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3.1 盖层封闭性
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在 CO2封存项目中，盖层通常是指储层上方的非渗透性岩层，对抑制 CO2向储层上方运移具有重要作用，一般具有厚度较大和分布较广的特征[45-46]。延长油田CO2封存试验区盖层封闭机理主要为物理封闭，盖层总体表现出孔喉细小、连通性差、束缚水饱和度较高和力学完整性较好的特点[42，47]。
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以杏子川油区长4+5盖层为例，研究表明：盖层岩性主要为岩屑长石砂岩和长石岩屑砂岩，厚度约为 70~100 m，泥地比为 6.3%~87.6%，渗透率小于 0.1 mD，孔隙度为 1.8%~7.9%，盖层宏观封闭性较好。岩心实验进一步发现：盖层孔隙半径主要为 100~150 μm，喉道半径主要为 1.0~2.5 μm，主体呈现中-小孔细喉道的特征，孔喉进汞效率和退汞效率相差 49.4%，喉道进汞饱和度仅为 1.8%，CO2在孔喉空间中运移阻力大。盖层中可动流体饱和度仅为 9.6%，可动流体孔隙度仅为 0.4%，CO2-地层水两相区含水饱和度宽度仅为 11.2%，当束缚水饱和度为90.4%时，CO2相对渗透率为0.23，CO2在盖层中渗流较为困难。同时盖层突破压力为9.9 MPa，抗压强度为 56.2 MPa，盖层防 CO2突破的力学性能较好。综上所述，盖层微观封闭性较好。
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CO2突破压力是指当 CO2压力超过上覆地层静水压力与 CO2-水的毛管压力之和时，CO2发生渗流时的临界压力值。因此，CO2突破压力越大，盖层封闭性越好。在 CO2地质封存工程中，突破压力是评价盖层封闭性的重要参数，可为封存场地筛选和封存潜力评估提供依据[48]。研究表明：CO2突破压力受盖层厚度影响明显，但传统 CO2突破压力经验公式并未考虑其影响。基于延长油田多个CO2封存试验区盖层 CO2突破压力实验值，建立了以测井声波时差和盖层厚度为主要评价参数的盖层CO2突破压力预测模型[49]，其表达式为：
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3.2 CO2封存潜力
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近年来，多家研究机构提出了油藏 CO2封存潜力评估方法，但适用条件各异。目前，较权威的油藏 CO2封存潜力计算方法主要由美国能源部（USDOE）、碳封存领导人论坛（CSLF）、美国地质调查局 （USGS）等提出，中国石油勘探开发研究院（RIPED） 结合中国油藏实际对碳封存领导人论坛提出的方法（CSLF 方法）进行了改进。由于油藏属性差异和开发阶段不同，关于油藏 CO2封存潜力评估尚未形成统一的计算方法[40-42，50]。但值得注意的是，延长油田基于体积平衡理论，建立了考虑溶解封存和束缚封存机理的油藏 CO2理论封存潜力计算方法，并对油田主要区块和层位进行了 CO2封存潜力评估，计算公式包括：
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评估结果表明：延长油田 CO2理论封存潜力约为8.84×108 t，主要分布于吴起、定边、杏子川等西部油区延长组长4+5、长6和长7以下储层。
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3.3 CO2封存安全监测技术
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由于地质条件存在不确定性，注入地层的 CO2 具有一定的泄漏风险，一旦发生大量的CO2泄漏，会对生态环境和社会安全产生重大影响，对 CO2进行系统、完整、有效的监测是保障CO2封存安全的重要措施[51-53]。延长油田结合试验区黄土塬地形地貌特点，建立了地下-地面-地上的“三位一体”CO2封存安全监测技术体系，实现了对CO2封存的全面监测。具体来说：①对储层CO2运移情况进行监测，明确储层 CO2波及范围和前缘位置，主要采用时移 VSP 地震、分布式光纤、套管气 CO2浓度及 SF6气相示踪监测；对盖层完整性进行监测，采用的技术主要为井地联合微地震；取样分析深层及浅层地下水 pH值、离子组成及浓度。②地面监测主要是对土壤、地表水和植被等进行监测，以观测CO2注入对其的影响，采用的监测技术主要包括取样分析地表水离子组成及浓度，利用红外气体分析仪监测土壤中 CO2浓度，利用 C13同位素监测并追溯 CO2的来源。③地上监测主要是采用在线监测仪监测试验区大气中CO2 浓度，同时，通过取样进行C13同位素监测；利用遥感卫星对地表形变进行监测。
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4 CO2驱油与封存工程实践及效果
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2007年以来，延长油田先后在靖边乔家洼和吴起油沟油区开展了先导试验，CO2 累计注入量为 14.92×104 t，增油量为1.9×104 t，CO2封存量为14.88× 104 t，取得了较好的增油和 CO2封存效果。此外， 2021年 8月建成杏子川化子坪 105 t CCUS 示范工程并投注，CO2累计注入量为4.2×104 t。
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4.1 CO2驱油效果分析
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4.1.1 靖边乔家洼油区CO2非混相驱先导试验
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靖边乔家洼油区位于鄂尔多斯盆地陕北斜坡中北部，主力含油层位为延长组长6油层，储层岩性为细-中砂岩，平均孔隙度为 10.7%，平均渗透率为 0.75 mD，平均含油饱和度为42%，油藏埋深为1 617 m，油藏温度为 44℃，有效厚度为 12.3 m，可采石油地质储量为 39.4×104 t，地层原油密度为 0.86 g/cm3，地层原油黏度为2.6 mPa·s。
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2012 年 9 月试验区首口 CO2注入井投注，2014 年6月建成注气井5口，平均单井日注气量为16.5 t/ d，受气窜影响，试验区于 2016年 7月开始转为水气交替注入。注入 CO2后，地层压力由 3.49 MPa 恢复至 8.54 MPa，油区平均单井日产油量上升至注气前的 1.76 倍，含水率下降 6.96%，自然递减率减缓 12.26%。截至 2018 年 10 月，试验区 CO2注入量为 9.31×104 t。
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4.1.2 吴起油沟油区CO2非混相驱先导试验
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吴起油沟油区位于鄂尔多斯盆地陕北斜坡中南部，目标层位为延长组长4+5油层，储层岩性主要为细-中砂岩，平均孔隙度为 9.8%，平均渗透率为 0.78 mD，平均含油饱和度为55%，油藏埋深为1 960 m，油藏温度为60℃，有效厚度为8.9 m，可采石油地质储量为 132.5×104 t，地层原油密度为 0.78 g/cm3，地层原油黏度为2.4 mPa·s。
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2014年 12月试验区首口 CO2注入井投注，2016 年6月建成注气井5口，平均单井日注气量为18 t/d。 CO2注入后，自然递减率减缓9.3%，油区平均单井月产油量在水驱基础上提高 20.03 t/月（图3）。截至 2020 年 12 月，试验区共注入 5.61×104 t的 CO2，累计增油量为 1.23×104 t，折算阶段换油率为 0.22 t/t，预测在水驱基础上提高采收率8%以上。
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图3 吴起油沟油区CO2非混相驱前后生产动态
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Fig.3 Production performance before and after CO2 immiscible flooding in Wuqi Yougou region
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4.2 CO2封存效果分析
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CO2安全监测和油藏生产动态监测情况是分析 CO2封存效果的基础。SF6气相示踪剂监测发现：SF6 气相示踪剂均在油井中产出，而其他地面监测点未监测到 SF6气相示踪剂[54]。油井气相 SF6示踪剂产出量与套管气中 CO2浓度变化规律一致，平面上呈现 NE—WS 向的分布特征，对该方向的 CO2渗流通道进行调控可以提高CO2驱油与封存效果。结合试验区油藏生产动态监测情况，CO2随原油产出量约为400 t。
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模拟实验结果表明：pH值、Ca2+ 和Mg2+ 浓度是地下水 CO2泄漏的敏感因子，可作为试验区 CO2泄漏的指示指标。地下水持续监测结果表明：CO2注入前，深层地下水 pH 值为 6.87~7.08，Ca2+ 质量浓度为 4.36~20.84 g/L，Mg2+ 质量浓度为 176.24~354.46 mg/ L；浅层地下水 pH 值为 7.72~7.89，Ca2+ 质量浓度为 89.42~129.03 mg/L，Mg2+ 质量浓度为56.69~98.03 mg/ L。CO2注入后，深层地下水 pH 值为 6.95~7.17，Ca2+ 质量浓度为3.95~19.79 g/L，Mg2+ 质量浓度为167.73~360.71 mg/L；浅层地下水 pH 值为 7.78~7.95，Ca2+ 质量浓度为 86.25~138.95 mg / L，Mg2+ 质量浓度为 55.07~99.89 mg/L。由此可见，CO2注入前后地下水 pH 值、Ca2+ 和 Mg2+ 浓度相比未见明显变化。土壤气监测结果显示：注入前后 CO2体积分数变化范围均为1.5%~2.8%，呈现夏秋季高、春冬季低的季节性变化；C13 同位素监测到的 CO2 的 δ13C 值为-39.3‰~-25.6‰，而注入的 CO2的 δ13C 值为-17‰~-15‰，二者差异较大，表明监测到的 CO2并非来自地层注入的CO2，注入CO2期间未发生泄漏。大气监测结果显示：监测到的 CO2体积分数主要为 0.040%~0.041%，监测到的 CO2的 δ13C 值为-34.3‰~-26.1‰，与注入的 CO2的 δ13C 值显然不同。地表形变监测数据表明：CO2注入影响区与背景区的地表形变速度范围均为-3~6 mm/a，可见两区域的地表形变特征基本一致，并未监测到明显差异。
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由“三位一体”连续监测结果可知，试验区未发生CO2泄漏，油藏CO2封存安全有效。除少部分CO2 随原油产出外，注入的 CO2均已实现有效封存，CO2 阶段封存率超过99%。
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5 结论
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CO2驱油不仅可以大幅提高低渗透致密油藏采收率，还能实现CO2安全有效封存，是保障国家能源安全和实现“双碳”目标的战略选择与发展方向，具有广阔的应用前景。
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经过多年的技术攻关与矿场实践，延长油田初步形成了 CCUS 全流程一体化技术，形成了煤化工低成本 CO2捕集技术，丰富了 CO2非混相驱油理论，发展了低渗透致密油藏 CO2高效驱油技术，明确了储层上覆盖层封闭机理，完善了盖层封盖能力和 CO2封存潜力评价方法，建立了CO2封存安全监测技术体系，有力支撑了企业碳减排和低渗透致密油藏的有效开发，并在矿场应用中取得了较好的效果。延长油田CCUS全流程一体化技术和产业发展模式对其他地区开展CO2驱油与封存工程示范具有一定借鉴意义。
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符号解释
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B——原油体积系数；
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C——饱和条件下CO2摩尔溶解度，mol/cm3；
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Co——原油压缩系数，MPa-1；
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Cw——地层水压缩系数，MPa-1；
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h——盖层厚度，m；
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——CO2理论封存量，104 t；
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——束缚封存量，104 t；
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——原油中CO2溶解量，104 t；
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——地层水中CO2溶解量，104 t；
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NOOIP——石油地质储量，104 t；
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p——CO2突破压力，MPa；
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Δp——油藏原始地层压力与当前地层压力的差值， MPa；
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Ro——原油采收率提高值，%；
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So——原始含油饱和度，%；
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Sw——原始含水饱和度，%；
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——盖层平均声波时差，μs/m；
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——饱和条件下地层水中CO2质量分数，%；
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——原始油藏条件下CO2密度，kg/m3；
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ρo——原油密度，kg/m3；
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——饱和CO2条件下地层水密度，kg/m3。
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摘要
延长油田将煤化工CO2减排和CO2资源化利用创新结合，开创了陕北地区煤化工低碳发展和低渗透致密油藏绿色高效开发联动发展的产业模式。系统阐述了延长油田全流程一体化碳捕集、利用与封存（CCUS）技术及矿场试验，形成了煤化工低温甲醇洗低成本 CO2捕集技术，提出了低渗透致密油藏 CO2非混相驱“溶蚀增渗、润湿促渗” 新理论，形成了以提高CO2混相程度和CO2驱立体均衡动用为主的CO2高效驱油技术，明确了储层上覆盖层封闭机理，完善了盖层封盖能力和CO2封存潜力评价方法，丰富了油藏CO2安全监测技术体系。矿场实践表明CO2驱油与封存技术在低渗透致密油藏具有广阔的应用前景。
Abstract
By combining CO2 emission reduction in the coal chemical industry with CO2 resources utilization，Yanchang Oil- field created a linkage development model of the low-carbon development of the coal chemical industry and the green and efficient development in low-permeability tight reservoirs in the northern Shaanxi Province. This study systematically pre- sented the whole-process integration technology of carbon capture，utilization，and storage（CCUS）and field tests. For CO2 capture，the low-temperature methanol washing technology in the coal chemical industry was formed，which had low costs. For CO2 flooding，a new theory of“corrosion increasing permeability，wetting promoting permeability”was proposed for CO2 immiscible flooding in low-permeability tight reservoirs. In addition，the efficient CO2 flooding technology was developed to improve CO2 miscibility and recovery the reservoirs by CO2 flooding in a three-dimensional and balanced manner. For CO2 storage，the sealing mechanism of overlying layers was clarified，and the evaluation methods for the capping capacity of cap layers and CO2 storage potential and the CO2 safety monitoring system of reservoirs were improved. Field practice shows that the application prospects of CO2 flooding and storage technologies are broad in low-permeability tight reservoirs.
